Sua maior realização na escultura de vulto completo são os conjuntos do Santuário do Bom Jesus de Matosinhos, em Congonhas - as 66 estátuas da Via Sacra, Via Crucis ou dos Passos da Paixão, distribuídas em seis capelas independentes, e os Doze Profetas no adro da igreja. Todas as cenas da Via Sacra, talhadas entre 1796 e 1799, são intensamente dramáticas, e aumenta esse efeito o vivo colorido das estátuas em tamanho natural, pintadas, segundo indica um contrato assinado em 1798, por Mestre Ataíde e Francisco Xavier Carneiro. Entretanto, não é certo que Carneiro tenha trabalhado nas peças, pois não constam pagamentos a ele realizados no Livro 1° de Despesa até 1837, quando este se encerra.
A tipologia da Via Sacra é antiga, remonta à tradição do Sacro Monte, nascida na Itália séculos antes de ser reencenada em Congonhas. O tipo se constitui num conjunto de cenas da Paixão de Jesus, de caráter teatral e patético, destinadas explicitamente a invocar a piedade e compaixão, reconstruindo resumidamente o percurso de Jesus desde a Última Ceia até sua crucificação. As cenas são usualmente dispostas numa série de capelas que antecedem um templo colocado no alto de uma colina ou montanha - e daí o nome de Sacro Monte - exatamente como é o caso do Santuário de Congonhas, erguido por Feliciano Mendes em pagamento de uma promessa e imitando o modelo do santuário homônimo de Braga, em Portugal.
Julian Bell encontrou no conjunto brasileiro uma intensidade não superada nem mesmo pelos seus modelos italianos, e Mário de Andrade o leu como exemplo de um expressionismo às vezes feroz. Gilberto Freyre e outros viram em algumas destas peças, em especial nos grotescos soldados romanos que atormentam Cristo, um grito pungente e sarcástico, ainda que velado, de protesto contra a opressão da colônia pelo governo português e do negro pelo branco. Freyre, ao mesmo tempo, identificou raízes tipicamente folclóricas para a constituição do seu extravagante estilo pessoal, como a iconografia satírica da cultura popular, se admirando da hábil maneira com que Aleijadinho introduziu elementos da voz do povo para dentro do universo da alta cultura do Barroco internacional.
Através da comparação entre a qualidade das várias figuras individuais, pesquisadores chegaram à conclusão de que ele não executou todas as imagens da Via Sacra. Sua mão estaria apenas nas da primeira capela, onde se representa a Santa Ceia, e nas da segunda capela, figurando aAgonia no Horto das Oliveiras. Das outras capelas teria esculpido pessoalmente apenas algumas das figuras. Na terceira, da Prisão, o Cristo e possivelmente São Pedro, e na que abriga duas cenas, a Flagelação e a Coroação de Espinhos, também as figuras de Cristo, e um dos soldados romanos, que teria servido de modelo para todos os outros, esculpidos por seus assistentes. Na capela do Carregamento da Cruz, a figura do Cristo e possivelmente as duas mulheres chorosas, junto com o menino que carrega um prego da cruz. Na capela da Crucificação, suas seriam as imagens do Cristo pregado e dos dois ladrões que o ladearam no Calvário, além, possivelmente, também a de Maria Madalena.
A outra parte do conjunto de Matosinhos são as doze esculturas dos profetas, realizadas entre 1800 e 1805, cujo estilo em particular é fonte de controvérsia desde a manifesta incompreensão de Bernardo Guimarães no século XIX, que desconcertado diante dos aparentes erros de talha e desenho, ainda assim reconhecia nas estátuas momentos de notável beleza e solenidade, verdadeiramente dignas dos profetas.O conjunto se configura como uma das séries mais completas representando profetas na arte cristã ocidental. Estão presentes os quatro principais profetas do Antigo Testamento - Isaías, Jeremias, Ezequiel e Daniel, em posição de destaque na ala central da escadaria - e oito profetas menores, escolhidos segundo a importância estabelecida na ordem do cânon bíblico, sendo eles Baruc, Oseias, Jonas, Joel, Abdias, Amós, Naum e Habacuc. As proporções das figuras são extremamente distorcidas. Uma parte da crítica atribui isso à incompetência de seu grupo de auxiliares ou às dificuldades de manejo do cinzel geradas por sua doença, mas outros se inclinam para ver nelas uma intencionalidade expressiva, e outros ainda entendem as distorções como recurso eminentemente técnico destinado a compensar a deformação advinda do ponto de vista baixo a partir do qual as estátuas são vistas, demonstrando o criador estar ciente dos problemas e exigências da representação figural em escorço. De fato a dramaticidade do conjunto parece ser intensificada por essas formas aberrantes, que se apresentam em uma gesticulação variada e teatral, imbuída de significados simbólicos referentes ao caráter do profeta em questão e ao conteúdo de sua mensagem. Dez dentre eles apresentam o mesmo tipo físico: um jovem de rosto esguio e traços elegantes, maçãs do rosto salientes, barbas aparadas e longos bigodes. Somente Isaías e Naum aparecem como velhos de longas barbas. Todos também trajam túnicas semelhantes, decoradas com bordados, salvo Amós, o profeta-pastor, que usa um manto do tipo dos trajes de pele de carneiro encontrados entre os camponeses da região do Alentejo. Daniel, com o leão a seus pés, também se destaca no grupo e crê-se que pela perfeição de seu acabamento seja talvez uma das únicas peças do conjunto inteiramente realizada pelo mestre mineiro. Segundo Soraia Silva,
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- "O que o Aleijadinho efetivamente deixou representado nesta obra foi uma dinâmica postural de oposições e correspondências. Cada estátua representa um personagem específico, com sua própria fala gestual. Mas apesar dessa independência no espaço representativo e até mesmo no espaço físico, elas mantêm um diálogo corporal, formando uma unidade integrada na dança profética da anunciação da vida, morte e renascimento".
Outras teses identificam propósitos ocultos na composição do conjunto. A pesquisadora Isolde Venturelli atribuiu ao Aleijadinho inclinações políticas libertárias, e viu em cada profeta o símbolo de um inconfidente, opinião compartilhada com Martin Dreher, e que encontra algum apoio no fato de que sua ligação com Cláudio Manuel da Costa está documentada. Marilei Vasconcelos distinguiu nos profetas uma série de símbolos maçônicos. De qualquer forma, a concepção do conjunto é típica do Barroco religioso internacional: dramático, coreográfico e eloquente.Giuseppe Ungaretti, espantado com a intensidade mística das figuras, disse que "os profetas do Aleijadinho não são barrocos, são bíblicos". Para Gabriel Frade o conjunto integrado pela igreja, o amplo adro e os profetas se tornou um dos mais notórios da arquitetura sagrada no Brasil, sendo um perfeito exemplo de como elementos interdependentes de complementam coroando de harmonia a totalidade da obra. Para John Bury
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- "Os Profetas do Aleijadinho são obras-primas, e isso em três aspectos distintos: arquitetonicamente, enquanto grupo; individualmente, como obras escultóricas, e psicologicamente, como estudo de personagens que representa. Desde este último ponto de vista, elas são … as esculturas mais satisfatórias de personagens do Antigo Testamento que jamais foram executadas, com exceção do Moisés de Michelangelo".
Hoje todo o conjunto do Santuário é um Patrimônio da Humanidade, conforme declaração da UNESCO, além de ser tombado pelo IPHAN.
Ainda dentro do campo da escultura se alinham os grandes relevos que ele esculpiu para pórticos de igrejas, que introduziram no Brasil um padrão de larga posteridade. Típico dessa inovação é a cartela ou brasão coroado ladeado por anjos, que apareceu primeiro na portada da Igreja do Carmo de Sabará. Bazin relacionou esse modelo a protótipos do Barroco português da época de Dom João V, que eram amiúde empregados lá e no Brasil para o coroamento de retábulos, mas a presença repetida desses elementos em igrejas carmelitas portuguesas sugere também uma preferência desta Ordem religiosa. Aleijadinho levou adiante esse modelo nos portais das igrejas franciscanas de Ouro Preto e São João del-Rei, onde a composição se torna muito mais complexa e virtuosística. Em Ouro Preto os anjos apresentam já dois brasões lado a lado, unidos pela coroa de espinhos de Cristo e os braços estigmatizados, símbolos da Ordem Franciscana, e sobre isso se abre um grande medalhão com a figura da Virgem Maria, arrematado por uma grande coroa real. Decoram o conjunto guirlandas, flores, cabeças de querubins e fitas com inscrições, além de volutas e motivos de concha e folhagem. Também constituem novidade o desenho das peanhas, em arco semicircular, e a adição de fragmentos de entablamento acima das pilastras laterais, decorados com denteados e volutas. Os mesmos motivos aparecem em São João del-Rei, e todos estes portais aparentemente foram modificados, em sua parte estrutural, por Cerqueira. Um diferencial do exemplo de Ouro Preto é a presença de um relevo adicional ocluindo o óculo, onde São Francisco de Assis aparece recebendo os estigmas, que para Mário de Andrade está entre suas criações mais primorosas, aliando notável doçura e realismo. Na mesma categoria devem ser lembrados os lavabos monumentais e os púlpitos que esculpiu em pedra-sabão em igrejas de Ouro Preto e Sabará, todos com rico trabalho escultórico em relevo, tanto ornamental como em cenas descritivas.